Iniziò a distinguersi nella comunità scientifica inglese per la fondazione, nel 1812, della Analytical Society, realizzata assieme a John F. Herschel e George Peacock, che aveva come obiettivo la critica del calcolo infinitesimale fondato sul metodo delle flussioni di Newton. Dagli anni '20 iniziò a pensare alla costruzione di una macchina calcolatrice. Falliti i primi tentativi, tuttavia, il governo inglese non fu più disposto a finanziare le sue ricerche. Questo fu uno dei motivi che lo indussero a scrivere le celebri Reflections on the Decline of Science in England, and some of its Causes. Allargati i suoi contatti internazionali, si recò anche in Italia, dove si occupò, tra l'altro, di geologia e di archeologia. Dal 1834 si impegnò nella costruzione di una nuova macchina calcolatrice, il cui funzionamento si basava sull'uso di schede perforate, che presentò per la prima volta al Secondo Congresso degli Scienziati Italiani, svoltosi a Torino nel settembre del 1840. I suoi legami con il Regno di Sardegna rimasero stretti. Nel 1864 dedicò la sua autobiografia a Vittorio Emanuele II, ormai Re d'Italia.